Umweltfreundlich

Jul 13, 2023

Scientific Reports Band 13, Artikelnummer: 5251 (2023) Diesen Artikel zitieren

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Süßwasserverschmutzung und -knappheit sind zu einem unmittelbaren Problem geworden. Daher ist es notwendig, eine multifunktionale Membran für die Frischwasserproduktion zu entwickeln. In dieser Arbeit wurde das mit regenerierter Lignozellulose modifizierte Baumwollgewebe erstmals als neuartige, multifunktionale und abbaubare Membran (LCPT@CF) für eine effiziente Öl-Wasser-Trennung und solare Dampferzeugung entwickelt. Die Herstellungsmethode ist einfach, umweltfreundlich und kostengünstig. Die regenerierte Lignozellulose haftete durch Gerbsäure- und Polyvinylalkoholkomplexe fest an der Oberfläche des Baumwollgewebes, und es konnten die mehrschichtigen Strukturen des LCPT@CF gebildet werden, die den Membranen unter Wasser superoleophobe Eigenschaften und Haltbarkeit verliehen. Die superoleophobe Unterwassereigenschaft ermöglichte es LCPT@CF, verschiedene Arten von Öl-in-Wasser-Emulsionen mit einer Trenneffizienz von mehr als 99,90 % zu reinigen. Darüber hinaus erreichte der LCPT@CF dank der hervorragenden photothermischen Umwandlungskapazität von regenerierter Lignozellulose eine hohe Verdunstungsrate von 1,39 kg m-2 h-1 und einen günstigen Verdunstungswirkungsgrad von 84 % bei 1-Sonnen-Beleuchtung, und der LCPT@CF zeigte ebenfalls eine hervorragende Leistung Salzbeständig zum Verdampfen von Meerwasser für 20 Zyklen, ohne Salzansammlung. Noch wichtiger ist, dass das LCPT@CF im natürlichen Zustand innerhalb von drei Monaten durch Mikroorganismen auf natürliche Weise abbaubar ist, was eine hervorragende Umweltfreundlichkeit aufweist. Diese oben genannten Ergebnisse zeigten, dass das umweltfreundliche und effiziente LCPT@CF großes Potenzial bei der Öl-Wasser-Trennung und Abwasserreinigung haben könnte.

Mit dem Bevölkerungswachstum ist Wasserknappheit zu einer der größten Herausforderungen weltweit geworden. Abwasserreinigung und Meerwasserentsalzung sind zu wichtigen Mitteln zur Linderung der Süßwasserknappheit geworden1,2,3. Daher ist es wichtig, kostengünstige und multifunktionale Wasseraufbereitungstechnologien zu entwickeln.

Um das Problem der Wasserknappheit zu lösen, haben sich Forscher der Entwicklung verschiedener Technologien zur Gewinnung von Süßwasser verschrieben, beispielsweise der Reinigung von Öl-Wasser-Gemischen/Emulsionen und der Entsalzung von Meerwasser4. Derzeit gibt es viele Technologien zur Öl-Wasser-Trennung, darunter Ölabschäumung, Zentrifugation, Luftflotation und Membrantrennung5. Unter anderem besaß die Membrantrenntechnologie die Vorteile einer hohen Selektivität, eines geringen Energieverbrauchs, einer einfachen Ausrüstung usw.6. Mittlerweile könnte die Membrantrenntechnologie zur Reinigung von Öl-Wasser-Emulsionen eingesetzt werden, die stabile Tenside enthalten7,8. Allerdings hatten die traditionellen Membransynthesetechnologien immer noch die Nachteile einer komplizierten Vorbereitung, Sekundärverschmutzung und hoher Materialkosten9. Dementsprechend ist es zwingend erforderlich, Membranmaterialien zu entwickeln, die kostengünstig, unkompliziert herzustellen und umweltfreundlich für die Öl-Wasser-Trennung sind.

Als weitere vielversprechende Technologie zur Süßwassergewinnung hatte die Meerwasserentsalzung, insbesondere die Solardampferzeugung (SSG), aufgrund ihrer umweltfreundlichen und nachhaltigen Eigenschaften die Aufmerksamkeit vieler Forscher auf sich gezogen10,11,12. Die Verdampfungseffizienz von Solarverdampfern wurde durch viele Einflussfaktoren bestimmt, darunter Lichtabsorption, Wassertransport und Wärmemanagement13. Unter ihnen wurde die Lichtabsorption als entscheidender Teil von Verdampfern durch die photothermischen Materialien bestimmt, die in metallische Materialien und kohlenstoffhaltige Materialien unterteilt werden konnten14,15,16. Aufgrund ihrer hohen Kosten war es jedoch schwierig, metallische Materialien in großem Maßstab einzusetzen17,18. Andererseits traten bei einigen Metallen mit höherer Plasmafrequenz Plasmaresonanzen nur in einem bestimmten Sonnenspektrum auf19.

Lignozellulose war der am häufigsten vorkommende erneuerbare Rohstoff auf der Erde20, seine Nutzung war jedoch nicht weit verbreitet21,22. Kürzlich haben Xia et al. berichteten über einen Ansatz zur In-situ-Lignin-Regeneration, um regenerierte Lignocellulose direkt aus Holzpulver herzustellen23. Die regenerierte Lignozellulose erbte die hydrophoben und oleophilen Eigenschaften des ursprünglichen Lignins, das unter Wasser superoleophobe und unterölhydrophobe Eigenschaften besaß. Diese Vorteile ermöglichen den Einsatz regenerierter Lignocellulose zur Öl-Wasser-Trennung. Darüber hinaus haben Zhao et al. haben gezeigt, dass Lignin-Nanopartikel eine solare in thermische Umwandlung durchführen können24. Daher hatte die regenerierte Lignozellulose sowohl bei der Öl-Wasser-Trennung als auch bei der Meerwasserentsalzung erhebliche Vorteile. Als natürlich biologisch abbaubares Material war die regenerierte Lignozellulose eine erneuerbare und kostengünstige Ressource, die die Membranvorbereitungskosten für die Entsalzung und Öl-Wasser-Trennung wirksam senken kann. Nach unserem besten Wissen wurde dies jedoch nicht für die regenerierte Lignozellulose berichtet, die bei der Öl/Wasser-Trennung und der solaren Dampferzeugung eingesetzt wird.

In dieser Arbeit wurde durch Filterung von regenerierter Lignozellulose auf Baumwollgewebe die mit Lignozellulose modifizierte Baumwollgewebemembran (LC@CF) hergestellt und für die Öl/Wasser-Trennung und Solardampferzeugung verwendet. Allerdings könnte die regenerierte Lignozellulose auf der Oberfläche von Baumwollgewebe leicht zerstört werden, wodurch die Effizienz der Öl-Wasser-Trennung und der Meerwasserentsalzung verringert würde. Um dieses Problem zu lösen, wurde ein supramolekularer Klebstoff (PT) verwendet, um die Verbindung zwischen der regenerierten Lignozellulose und dem Baumwollgewebe zu verbessern. Die Membran aus Lignozellulose-PVA-TA@Baumwollgewebe (LCPT@CF) wurde mit supramolekularem Klebstoff (PT) hergestellt, um die Bindung zwischen der regenerierten Lignozellulose und dem Baumwollgewebe zu verbessern. Beim Kontakt von PVA und TA wurden aufgrund der starken Wasserstoffbindung25 PT-Komplexe mit starker Adhäsion erzeugt, die sich am Baumwollgewebe anheften und die regenerierte Lignozellulose fest binden konnten, wodurch die Haltbarkeit der Membran erheblich verbessert wurde.

Hierin berichteten wir erstmals über eine einfache und effiziente Strategie zur Herstellung eines regenerierten Lignozellulose-modifizierten Baumwollgewebes und stellten erfolgreich Lignozellulose-PVA-TA@Baumwollgewebemembranen (LCPT@CF) her, die Unterwasser-Superoleophobie und Unteröl-Hydrophobie besaßen, was dies könnte zur Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung eingesetzt werden. Dank der Oberflächenbenetzbarkeit der Membran zeigte das LCPT@CF eine hervorragende Leistung bei der Öl-in-Wasser-Emulsionstrennung. Darüber hinaus verfügte LCPT@CF unter Ausnutzung der hervorragenden Lichtabsorptionskapazität und Hydrophobizitätseigenschaft von Lignozellulose über günstige Entsalzungseigenschaften. Darüber hinaus ist es spannend, dass das LCPT@CF innerhalb von drei Monaten von der Natur abgebaut werden konnte. Die Studie konzentrierte sich auf den Regenerationsmechanismus von Lignozellulose und ihre Rolle bei der Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung in Kombination mit PT-Komplexen. Mittlerweile wurde durch die Herstellung von LCPT@CF ein umfassender Vergleich mit Baumwollgeweben und LC@CF hinsichtlich Oberflächenmorphologie, chemischer Zusammensetzung, Oberflächenbenetzbarkeit und Leistung bei der Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung durchgeführt. Die Ergebnisse zeigten voll und ganz, dass die multifunktionale, grüne und kostengünstige Membran große Anwendungsaussichten in den Bereichen Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung hat.

Als Rohmaterial wird Balsaholzpulver mit einer Siebgröße von unter 100 Mesh ausgewählt. Cholinchlorid (C5H14ClNO, > 98 %), Oxalsäuredihydrat (H2C2O4 · 2H2O, > 99 %), Poly(vinylalkohol) (PVA, 99 %), Methylblau (MB, > 96 %), Gerbsäure (TA, AR ) und Sudan III (BS) wurden von Sigma–Aldrich Bio-Chem Technology Co., LTD bereitgestellt. Wasserfreies Ethanol (AR) wurde von Sinopharm Chemical Reagent Co., LTD bezogen. Alltagsmaterialien wie Baumwollfasern (CF), Schmieröl, Dieselöl, Sojaöl und Olivenöl wurden alle auf dem lokalen Markt gekauft.

Zunächst wurden Cholinchlorid (ChCl) und Oxalsäure, gemischt in einem Molverhältnis von 1:1, auf 80 °C erhitzt, um ein tiefeutektisches Lösungsmittel (DES) herzustellen. Zweitens wurde die abgekühlte DES-Lösung mit Balsaholzpulver in einem Massenverhältnis von 12:1 gemischt und dann 8 Stunden lang auf 110 °C erhitzt. Schließlich wurde der resultierenden braunen Flüssigkeit destilliertes Wasser zugesetzt (50:1 ml/g) und 2 Stunden lang gerührt, um eine regenerierte Lignocelluloselösung zu erhalten.

Zur Herstellung der TA-Lösung wurden 2 g TA in 100 ml destilliertes Wasser gegeben und 5 Minuten bei Raumtemperatur gerührt. Als PVA-Lösung wurden 5 g PVA in 100 ml destilliertes Wasser gegeben und dann 30 Minuten bei 95 °C gerührt.

Zunächst wurde das Baumwollgewebe in Ethanol getaucht, das dann 10 Minuten lang mit Ultraschallwellen gereinigt wurde. Nach dem Spülen mit destilliertem Wasser wurde der behandelte Baumwollstoff bei normaler Temperatur getrocknet, die als Pre-CF dargestellt wurde. Anschließend wurden 25 ml regenerierte Lignozelluloselösung auf die Pre-CF-Oberfläche filtriert, um LC@CF zu erhalten.

Zusätzlich wurde Pre-CF 30 Minuten lang in TA-Lösung getaucht (gekennzeichnet als TA@CF). Dann wurden 25 ml der regenerierten Lignocelluloselösung und 5 ml PVA-Lösung gemischt und 5 Minuten lang gerührt. Abschließend wurde die Mischung auf die TA@CF-Oberfläche filtriert, um LCPT@CF zu erhalten.

Die tensidstabilisierte Öl-in-Wasser-Emulsion kann durch Mischen von CTAB, Wasser und Öl unter Rühren erhalten werden. 0,6 g Öl (z. B. Olivenöl, Dieselöl, Sojaöl, Schmieröl) und 0,03 g CTAB wurden in 300 ml destilliertes Wasser gegeben, das dann 2 Stunden lang bei 2000 U/min/min gerührt wurde, um Öl-in-Wasser-Emulsionen herzustellen . Öl-Wasser-Gemische wurden durch Mischen von Wasser und Öl im Volumenverhältnis 1:1 hergestellt.

Um die Wiederverwendbarkeit der Membran festzustellen, wurden mehrere zyklische Trennungsexperimente durchgeführt. In jedem Zyklus wurden 25 ml Öl-in-Wasser-Emulsionen oder 50 ml Öl-Wasser-Mischungen verwendet. Die Trenneffizienz (R) und der Membranfluss (J) wurden wie folgt berechnet26:

wobei \(C_{p}\) und \(C_{f}\) die Ölkonzentration in den Emulsionen bzw. Filtraten darstellen.

wobei J (Lm−2 h−1 bar−1) der durchschnittliche Membranfluss ist, Δt (h) die Trennzeit darstellt, V (L) das gefilterte Volumen darstellt, A (m2) die effektive Filtermaterialfläche darstellt, die war 12,56 × 10–4 m2, und P (bar) stellt den Vakuumpumpendruck dar, der 0,9 bar betrug.

Die Flussrückgewinnungsrate (FRR), das reversible Fouling-Verhältnis (\(R_{r}\)) und das irreversible Fouling-Verhältnis (\(R_{ir}\)) wurden zur Berechnung der Anti-Ölverschmutzungsleistung von LCPT@CF-Membranen verwendet . FRR, RR und RIR wurden durch die folgenden Gleichungen erhalten. (3), (4) bzw. (5).

wobei \(J_{w,a}\) (Lm−2 h−1 bar−1) der anfängliche Reinwasserfluss von LCPT@CF ist, \(J_{w,b}\) (Lm−2 h−1 bar−1) ist der reine Wasserfluss von gereinigtem LCPT@CF nach dem Filtrationszyklus der Emulsionen, \(J_{p}\) (Lm−2 h−1 bar−1) ist der Membranfluss der im letzten Zyklus von LCPT abgetrennten Emulsion @CF.

Die Proben wurden auf den Schwamm gelegt und in dem mit 50 ml destilliertem Wasser gefüllten Becherglas geschwommen. Zur Simulation von Sonnenlicht wurde eine Xenonlampe (PLS-SXE300, Beijing Perfectlight) mit einem optischen AM1,5-Filter verwendet. Zur Einstellung der Lichtintensität wurde ein optischer Leistungsmesser (PL-MW2000, Beijing Perfectlight) verwendet. In der Zwischenzeit wurden die Massenänderungen und Oberflächentemperaturen des SSG-Systems in Echtzeit über eine elektronische Mikrowaage (0,001 g Genauigkeit) bzw. eine Infrarotkamera (FLUKE TiS20+) aufgezeichnet. Die Umgebungstemperatur und die relative Luftfeuchtigkeit während des Verdunstungstests wurden bei 25 °C bzw. 50 % gehalten.

Die Verdunstungsrate (\(v\)) kann anhand der folgenden Gleichung ermittelt werden:

Dabei ist \(v\) die Verdunstungsrate (kg m−2 h−1), \(m\) die durch Verdunstung verursachte Massenänderung des Wassers (kg), \(A\) die Verdunstungsfläche der Probe (m2).

Die Verdampfungseffizienz (η) wurde nach folgender Formel27 berechnet:

Dabei ist \(\Delta v\) die Nettoverdunstungsrate (kg m−2 h−1), \(C\) das spezifische Wärmevolumen von Wasser (4,2 J g−1 K−1), \(\Delta T\) ist die erhöhte Temperatur während der Verdunstung (°C), \(H_{v}\) ist die latente Wärme der Wasserverdampfung (2256,0 kJ kg−1), \(I\) ist die Leistungsdichte der Sonneneinstrahlung ( 1 kW m−2).

Die Morphologie von CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen wurde mit einem Rasterelektronenmikroskop (REM, FEG250, Quanta, USA) beobachtet. Infrarotspektren wurden mittels Reflexions-Fourier-Transformations-Infrarotspektroskopie (ART-FTIR, VECTOR22, Bruker, Deutschland) aufgezeichnet. Die funktionellen Gruppen von CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen wurden mit einem Röntgenphotoelektronenspektroskopie-Spektrometer (XPS) (Thermo VG, ESCALAB250, USA) gemessen. Der Wasserkontaktwinkel (WCA) in Luft, der Unterwasser-Ölkontaktwinkel (UOCA) und der Wasserkontaktwinkel unter Öl (UWCA) wurden mit dem Kontaktwinkelmessgerät JY-82 ermittelt. Zur Überprüfung der Reinheit des abgetrennten Wassers wurde der Ölgehaltsanalysator (JC-OIL-8, Qingdao Juchuang Instruments Co., Ltd.) und das biologische Mikroskop (CX41-DP27, Shanghai Koumi Instruments Co., Ltd., China) verwendet ) wurde verwendet, um die Mikroskopbilder der Emulsionen zu beobachten.

Die Vorbereitungsverfahren des LCPT@CF waren in zwei Schritte unterteilt, die in Abb. 1a dargestellt sind. Schritt 1: Das Balsaholzpulver wurde mit einer Art grünem und abbaubarem tiefeutektischem Lösungsmittel (DES) gelöst. Dann wurde Wasser in die gemischte DES-Lösung gegossen und aufgrund der Hydrophobie des nativen Lignins wurde das gelöste Lignin aus der DES-Lösung regeneriert28. Abschließend wurden die regenerierte Lignozelluloselösung und die PVA-Lösung gemischt. Schritt 2: Das Baumwollgewebe wurde 30 Minuten lang in TA-Lösung getaucht, und dann wurde die regenerierte Lignozellulose- und PVA-Mischung auf das TA-eingetauchte Baumwollgewebe filtriert, um LCPT@CF zu erhalten.

(a) Synthesepfad des LCPT@CF. (b) Schematische Darstellung der doppelten Anwendungen des LCPT@CF und der Wechselwirkungen von regenerierten Lignin-Cellulose-Komplexen und PT-Komplexen.

DES bestand aus Cholinchlorid (ChCl) und Oxalsäure29,30,31. Die durch Oxalsäure und ChCl gebildete starke Wasserstoffbindung (OH-Cl) könnte DES nicht nur in einem stabilen flüssigen Zustand halten (Abb. S1), sondern auch die Wasserstoffbindungen zwischen den Zellulosefasern aufbrechen, um Mikro- und Nanofasern aufzubrechen Lignin auflösen. Darüber hinaus könnte die von Oxalsäure und ChCl gebildete Wasserstoffbrücke dazu beitragen, dass Protonen in Säure dissoziieren, was den Säuregehalt von DES30,32 erhöhen könnte. Diese Prozesse könnten die Auflösungsgeschwindigkeit von Holzpulver weiter erhöhen.

In Schritt 1 wurde das regenerierte Lignin mit Mikronanofasern aus Zellulose durch Wasserstoffbrückenbindung vernetzt, um regenerierte Lignozellulose zu bilden. Die Zusammenarbeit zwischen Zellulose und Lignin aus regenerierter Lignozellulose war für die Leistung von LCPT@CF33,34 von entscheidender Bedeutung. Die Wechselwirkung zwischen dem regenerierten Lignin und den Cellulose-Mikro-/Nanofasern wurde in Abb. 1b dargestellt. Es ist klar, dass das regenerierte Lignin durch Van-der-Waals-Kräfte (COO-HO) und Wasserstoffbrückenbindungen (OH-HO) eng mit den Cellulose-Mikro-/Nanofasern zusammenarbeitete, die Hydroxyl- und Oxalsäure-induzierte Carbonylgruppen umfassen, wodurch stabiles regeneriertes Lignin entstehen könnte -Supramolekulare Cellulosekomplexe23. Dadurch weist LCPT@CF eine hohe Stabilität auf.

In Schritt 2, während der Filtration der regenerierten Lignozellulose- und PVA-Mischung in mit TA überzogenes Baumwollgewebe, kann sich PVA durch Wasserstoffbrückenbindung mit TA vernetzen, um PT-Komplexe mit hoher Adhäsion zu bilden35,36. Wie in Abb. 1c gezeigt, kann die Schicht aus PT-Komplexen zwischen der regenerierten Lignocelluloseschicht und dem Baumwollgewebe gebildet werden. Inzwischen könnten sich die Hydroxylgruppen der Cellulose-Mikro-/Nanofasern und des Lignins in der regenerierten Lignocellulose auch über Wasserstoffbrücken mit den PT-Komplexen verbinden, und die chemischen Molekularformeln von PT-Komplexen und Lignocellulose-PT sind in Abb. 1c dargestellt. Diese Prozesse könnten nicht nur die Bindung zwischen der regenerierten Lignozellulose und dem Baumwollgewebe weiter stärken, sondern auch die allgemeine Haltbarkeit und mechanische Festigkeit des LCPT@CF verbessern.

Die Morphologien der Membranen vor und nach der Modifikation wurden mittels REM in Abb. 2 analysiert. Die Art des Baumwollgewebes hatte einen EPI (Ends per Inch) von 68/Zoll, einen PPI (Picks per Inch) von 42/Zoll, ein Garn Zählung von 40 s und ein GSM (Gramm pro Quadratmeter) von 126 g/m2. Und der Baumwollstoff wurde zum Testen in 5 cm × 5 cm große Quadrate geschnitten. Wie in Abb. 2a1–c1 dargestellt, war der ursprüngliche Baumwollstoff weiß und weich, und die Morphologie der Baumwollfasern erschien glatt und flexibel. Nach der Modifikation von PVA und TA verfärbte sich der Baumwollstoff gelblich und die Baumwollfasern bekamen eine steife Textur (Abb. 2a2 – c2). Inzwischen ist, wie in Abb. 2b2 und c2 dargestellt, offensichtlich die Vernetzung von PT zwischen den Baumwollfasern zu beobachten, die nicht nur die Integrität der Baumwollfasern stärken, sondern auch die Haltbarkeit des Baumwollgewebes verbessern könnte. Darüber hinaus wurden die Löcher des Baumwollgewebes verdichtet, nachdem die regenerierte Lignozellulose auf seiner Oberfläche filtriert wurde (Abb. 2a3, a4). Daher zeigten sowohl die LC@CF- als auch die LCPT@CF-Membranen eine gleichmäßige und dichte Oberfläche mit hoher Rauheit.

(a1–a4) Foto der Original-CF-, PT@CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen. (b1–b4) Draufsicht-REM-Bilder der ursprünglichen CF-, PT@CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen. (c1–c4) Querschnitts-REM-Bilder der ursprünglichen CF-, PT@CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen.

Wie aus Abb. 2b4 hervorgeht, könnte das regenerierte Lignin, ein natürliches abbaubares Bindemittel, die aus der Defibrillierung von Holzpulver durch DES gewonnenen Cellulose-Mikro-/Nanofasern fest einkapseln, was die Wechselwirkung mit Cellulose-Mikro-/Nanofasern verbessern könnte. Wie in Abb. 2c3 und c4 zu sehen ist, bestanden sowohl die LC@CF- als auch die LCPT@CF-Membranen aus dichten Schichtstrukturen, die aus regeneriertem Lignin und Cellulose-Mikro-/Nanofasern bestanden. Der Unterschied zwischen den LC@CF- und LCPT@CF-Membranen bestand darin, dass der durch PT-Komplexe gebildete supramolekulare Klebstoff zwischen der regenerierten Lignozelluloseschicht und dem Baumwollgewebe auf der LCPT@CF-Membran präsentiert wurde, was die Bindung zwischen der regenerierten Lignozellulose und der Membran weiter verstärkte Baumwollfabrik. Infolgedessen zeigte das LCPT@CF im Experiment mit Trennzyklen für Öl-Wasser-Emulsionen und -Gemische hervorragende mechanische Eigenschaften und Haltbarkeit.

Fourier-Transformations-Infrarotspektren (FTIR) wurden durchgeführt, um die Zusammensetzung der ursprünglichen CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen zu untersuchen und die funktionellen Gruppen der regenerierten Lignocellulose- und PT-Komplexe weiter zu untersuchen. Wie in Abb. 3a dargestellt, lagen die Absorptionsbanden der LC@CF- und LCPT@CF-Membranen bei 1616 cm−1, 1512 cm−1 bzw. 1452 cm−1, was der Streckung des aromatischen Gerüsts von Lignin 37 zugeschrieben wurde Die Ergebnisse konnten das Vorhandensein von Lignin in den LC@CF- und LCPT@CF-Membranen bestätigen. Darüber hinaus stellten die Absorptionsbanden bei 2893 cm-1 und 1053 cm-1 die Schwingung der C-H-Streckung in der Methylengruppe (–CH2) bzw. der C-O-C-Streckung in Cellulose dar38,39, was darauf hindeutet, dass es eine gab große Menge Zellulose auf den LC@CF- und LCPT@CF-Membranen. Währenddessen wurde im Vergleich zum LC@CF die Absorptionsbande, die der Streckschwingung der Carbonylgruppe (C=O) bei 1723 cm−1 entspricht, in der LCPT@CF-Membran nachgewiesen, was darauf zurückzuführen ist, dass das TA auf dem Baumwollgewebe abgelagert war mit PVA vernetzt, um PT-Komplexe zu bilden40,41.

(a) Das FT-IR-Spektrum der Membranen. (b) Das XPS-Spektrum der Membranen. (c1–c3) Die XPS-C1s-Spektren der ursprünglichen CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen. (d1–d3) Die XPS-O1s-Spektren der ursprünglichen CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen.

Die chemischen Komponenten der ursprünglichen CF-, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen wurden mittels XPS analysiert. In Abb. 3b zeigten die modifizierten LC@CF- und LCPT@CF-Membranen im Vergleich zum ursprünglichen Baumwollgewebe scharfe C 1s- und O 1s-Peaks. Das ursprüngliche Baumwollgewebe bestand aus 74,57 % Kohlenstoff, 25,06 % Sauerstoff und 0,37 % Stickstoff, und der Sauerstoff- und Kohlenstoffgehalt der modifizierten LC@CF- und LCPT@CF-Membranen zeigte eine deutlich steigende Tendenz (Tabelle S1). Darüber hinaus unterschied sich das O/C-Verhältnis des LCPT@CF deutlich von dem des LC@CF, was darauf hinweist, dass sich PVA auf der Oberfläche des LCPT@CF befand.

Die oben genannten Studienergebnisse deuten darauf hin, dass das regenerierte Lignin über Wasserstoffbrückenbindungen mit Cellulose interagieren kann. Darüber hinaus konnten sich die Hydroxylgruppen der Zellulose-Mikro-/Nanofasern und des Lignins in der regenerierten Lignozellulose auch über Wasserstoffbrücken mit PT-Komplexen verbinden, sodass die regenerierte Lignozellulose und die PT-Komplexe fest miteinander verbunden waren, was die Gesamthaltbarkeit und die mechanischen Eigenschaften verbesserte des LCPT@CF.

Die Benetzungsleistung der Membran war für ihre Anwendung bei der Öl-Wasser-Trennung von großer Bedeutung. Daher wurde die Benetzbarkeit von LC@CF- und LCPT@CF-Membranen anhand des Wasserkontaktwinkels (WCA), des Unterwasser-Ölkontaktwinkels (UOCA) und des Unteröls untersucht Experimente zum Wasserkontaktwinkel (UWCA). Wie in Abb. 4 dargestellt, wurde die Variation des Benetzungsverhaltens von LC@CF und LCPT@CF in verschiedenen Umgebungen untersucht. Zunächst wurde das Benetzungsverhalten von LC@CF und LCPT@CF unter Luftbedingungen untersucht. Der WCA von LC@CF und LCPT@CF betrug etwa 125,82° bzw. 111,37° (Abb. 4a, b), und die Wassertröpfchen konnten nach 2 Minuten ihre ursprüngliche Größe beibehalten (Abb. 4d, e), was auf die inhärente Größe hindeutet Hydrophobie von LC@CF und LCPT@CF, die darauf zurückgeführt wurden, dass in den Molekülen des regenerierten Lignins eine Menge hydrophober Alkyl- und Phenylpropangruppen vorhanden waren23. Darüber hinaus ist es bemerkenswert, dass die Hydrophobie von LCPT@CF abnahm, nachdem es durch PT-Komplexe modifiziert wurde, und dass der WCA von LCPT@CF auf 111,37° abnahm (Abb. 4b), was auf die geringe Menge an hydrophilem PVA zurückzuführen war verbleibt auf der LCPT@CF-Membran42.

(a) Wasserkontaktwinkel (WCA), Unterwasser-Ölkontaktwinkel (UOCA) und Unterwasser-Wasserkontaktwinkel (UWCA) von LC@CF. (b) Wasserkontaktwinkel (WCA), Unterwasser-Ölkontaktwinkel (UOCA) und Unterwasser-Wasserkontaktwinkel (UWCA) von LCPT@CF. (c) Vergleich des Wasserkontaktwinkels (WCA), des Unterwasser-Ölkontaktwinkels (UOCA) und des Unterwasser-Wasserkontaktwinkels (UWCA) zwischen LC@CF- und LCPT@CF-Membranen. (d) Wassertropfen auf dem LC@CF nach 1 Minute und 2 Minuten. (e) Wassertropfen auf dem LCPT@CF nach 1 Minute und 2 Minuten.

Darüber hinaus wurde das Benetzungsverhalten von LC@CF- und LCPT@CF-Membranen auch unter Wasserbedingungen untersucht und der Unterwasser-Ölkontaktwinkel der Membranen wurde unter Verwendung des unlöslichen organischen Lösungsmittels Tetrachlorethylen mit einer höheren Dichte als Wasser getestet. Wie in Abb. 4 dargestellt, erreichten die Unterwasser-Ölkontaktwinkel (UOCA) der LC@CF- und LCPT@CF-Membranen 143,61° (Abb. 4a) bzw. 151,67° (Abb. 4b), was die Unterwasser-Oleophobie von LC zeigt @CF und die superoleophobe Unterwasserleistung von LCPT@CF. Dieses Benetzungsverhalten wurde darauf zurückgeführt, dass die Hydratationsschicht durch die starke hydrophile Fähigkeit der Cellulose auf der Oberfläche von LC@CF- und LCPT@CF-Membranen gebildet wurde und darüber hinaus die Hydratationsschicht verhindern konnte, dass Öltröpfchen die Oberfläche der Membranen passieren43 ,44.

Schließlich wurde das Benetzungsverhalten von LC@CF- und LCPT@CF-Membranen unter Ölbedingungen (Olivenöl) untersucht. Wie in Abb. 4 dargestellt, betrugen die Unteröl-Wasserkontaktwinkel (UWCA) der LC@CF- und LCPT@CF-Membranen 151,36° bzw. 145,48°, was auf die Unteröl-Superhydrophobie des LC@CF und die Unteröl-Hydrophobie des LCPT schließen lässt @CF. Die Ergebnisse zeigten, dass sich auf der Oberfläche der LC@CF- und LCPT@CF-Membranen eine wasserabweisende Ölschicht bildete, was darauf zurückgeführt wurde, dass das regenerierte Lignin in der Lignozellulose eine hohe Affinität zum Öl aufwies45.

Basierend auf dem Vergleich der Kontaktwinkel der LC@CF- und LCPT@CF-Membranen in Abb. 4c kann außerdem der Schluss gezogen werden, dass das LCPT@CF Unterwasser-Superoleophobie und Unteröl-Hydrophobie besaß. Während Wasser mit dem LCPT@CF in Kontakt kommt, kann sich auf der Oberfläche des LCPT@CF eine Hydratationsschicht aus abstoßendem Öl bilden, die den Durchtritt von Wasser durch die Membran ermöglicht und den Durchtritt von Öl verhindert, wodurch der Demulgierungsprozess erreicht wird . Daher kann das Benetzungsverhalten des LCPT@CF die Öl-Wasser-Trennung fördern.

Die Antifouling-Leistung der Membran ist auch ein wichtiger Indikator zur Charakterisierung der Eigenschaft der Öl-Wasser-Trennung. Um die Antifouling-Leistung der Membran zu untersuchen, wurde die Ölhaftung des LCPT@CF unter Wasser getestet und der Prozess in (Video S1) gezeigt. Die Antifouling-Leistung des LCPT@CF wurde durch das unlösliche organische Lösungsmittel (Tetrachlorethylen) nachgewiesen. Es konnte festgestellt werden, dass die Öltröpfchen (Tetrachlorethylen) nach dem Kontakt mit dem LCPT@CF in Wasser schnell und ohne jegliche Haftung abrutschten, was zeigte, dass das LCPT@CF eine hohe Beständigkeit gegenüber Öl in Wasser aufwies.

Die Trenneigenschaft der Membran wurde durch ihre Benetzungsleistung beeinflusst. Abhängig von der Benetzbarkeit der modifizierten Membranen könnten verschiedene Arten von Öl-in-Wasser-Emulsionen durch die modifizierten Membranen getrennt werden. Zunächst stellten wir die Emulsionen mit fünf Arten von Ölen her (Schmieröl, Dieselöl, Olivenöl, Cyclohexan und Sojaöl) und die Partikelgröße und Stabilität der Öltröpfchen wurden mit dem Biomikroskop überprüft. Beispielsweise blieb die Olivenölemulsion innerhalb von 48 Stunden äußerst stabil (Abb. S2).

Die Verteilung der Öltröpfchen vor und nach der Filtration wurde in den tensidstabilisierten Öl-in-Wasser-Emulsionen verglichen. Vor der Trennung in Abb. 5a gab es eine breite Verteilung der Öltröpfchen, und die Konzentration der Olivenöl-in-Wasser-Emulsion betrug 2000 ± 200 mg/ml, bestimmt mit einem Infrarot-Ölgehaltsanalysator. Nach der Filterung durch LCPT@CF in Abb. 5b wurden die Filtrate der Emulsion jedoch in eine klare und transparente Flüssigkeit umgewandelt. Die außergewöhnlichen Trennfähigkeiten der LCPT@CF-Membran wurden durch die Partikelgrößenverteilungsanalyse mittels DLS in Abb. 5f1–f2 demonstriert. Vor der Trennung wies die Emulsion eine Partikelgrößenverteilung im Bereich von 0,1–10 μm auf. Nach der LCPT@CF-Trennung wurde keine Partikelgrößenverteilung festgestellt und die Trenneffizienz konnte 99,99 % erreichen. Diese Ergebnisse unterstreichen die Wirksamkeit der LCPT@CF-Membran bei der Trennung der Olivenöl-in-Wasser-Emulsion und der Bereitstellung eines gereinigten Endprodukts. Die Trennprozesse für die Öl-in-Wasser-Emulsion mit LCPT@CF wurden in (Video S2) demonstriert, was das Potenzial dieser Membran für industrielle Anwendungen weiter unterstreicht.

(a) Biomikroskopische Aufnahme einer Olivenöl-in-Wasser-Emulsion. (b) Biomikroskopbild der Olivenöl-in-Wasser-Emulsion nach der Filtration durch LCPT@CF. (c) Trenneffizienz und Fotos verschiedener Membranen ((1) Original-CF, (2) TA@CF, (3) PVA@CF, (4) PT@CF, (5) LC@CF, (6) LCPT @CF). (d) Trenneffizienz und Fluss verschiedener Öl-in-Wasser-Emulsionen durch LCPT@CF. (e1–e3) Fotos der Trennung von Öl-Wasser-Gemischen durch LCPT@CF. (f1–f2) Partikelgrößenverteilung der Olivenöl-in-Wasser-Emulsion von Futter und Filtrat.

Darüber hinaus wurde in Abb. 5e1–e3 die hervorragende Leistung von LCPT@CF bei der Trennung von Öl-Wasser-Gemischen demonstriert. Um die Trennleistung der Membran zu bewerten, wurde eine Mischung aus 100 g mit Sudanrot III gefärbtem Olivenöl und 100 g mit Methylblau gefärbtem Wasser hergestellt. Anschließend wurde die Vakuumpumpe gestartet, wodurch die Wasserphase unter einem Druck von 0,09 MPa schnell in die Membran eindrang, während die Ölphase auf der Oberseite der LCPT@CF-Membran verblieb, wie in Abb. 5e1–e3 dargestellt. Die Trenneffizienz von LCPT@CF könnte 99,99 % erreichen, was auf seine hohe Fähigkeit hindeutet, Öl-Wasser-Gemische effektiv zu trennen.

Um die Trennleistung verschiedener Membranen für Emulsionen weiter zu charakterisieren, wurde auch die Trennleistung der ursprünglichen CF-, TA@CF-, PVA@CF-, PT@CF- und LC@CF-Membranen sowie der Ölgehalt in den Filtraten getestet gemessen. Die Trenneffizienzen der ursprünglichen CF-, TA@CF-, PVA@CF-, PT@CF- und LC@CF-Membranen betrugen 8,23 %, 13,57 %, 11,24 %, 26,73 % bzw. 99,92 %. Anhand der obigen Ergebnisse konnte festgestellt werden, dass die Membranen, die die regenerierte Lignozellulose enthielten, in der Lage waren, Öl-in-Wasser-Emulsionen effektiv zu trennen (Abb. 5c). Die Ergebnisse zeigten, dass die hydratisierte Schicht auf der LC@CF-Membranoberfläche durch die hydrophilen Cellulose-Mikro-/Nanofasern in der regenerierten Lignocellulose gebildet werden konnte, die nur Wasser, aber kein Öl durchlassen konnten, und so wurde der Demulgierungsprozess erreicht.

Darüber hinaus förderten die Schichtstrukturen aus Lignin und Zellulose in der regenerierten Lignozellulose auch die Öl-Wasser-Trennung der Membran. Wie in Abb. 5d dargestellt, wurden auch die Trenneffizienzen und Flüsse der fünf Arten der Emulsionen (Schmieröl, Dieselöl, Olivenöl, Cyclohexan und Sojaöl) mit dem LCPT@CF gemessen. Für die fünf Arten von Emulsionen lagen die Membranflüsse von LCPT@CF im Bereich von 292–326 l/m2·h·bar, und die Trenneffizienzen lagen bei über 99,90 % für Schmieröl-in-Wasser und Dieselöl-in -Wasser, Olivenöl-in-Wasser, Cyclohexan-in-Wasser und Sojaöl-in-Wasser-Emulsion (99,94 %, 99,96 %, 99,99 %, 99,94 % bzw. 99,95 %), was auf die hervorragende Trennfähigkeit und breite Anwendung hinweist Leistung von LCPT@CF. Aufgrund der unterschiedlichen Viskositäten und Dichten der verschiedenen Ölarten waren die Abscheidegrade und Flüsse leicht unterschiedlich. Für das Olivenöl-in-Wasser ist ersichtlich, dass der Fluss (328,92 L/m2 h·bar) des LC@CF höher war als der (313,03 L/m2 h·bar) des LCPT@CF. und dieses Ergebnis könnte durch die Verringerung der Porengröße des LCPT@CF verursacht werden, was zu einem geringeren Fluss, aber einer höheren Trenneffizienz führte.

Die hervorragende Öl-Wasser-Trennfähigkeit von LCPT@CF wurde auf die Zusammenarbeit von Lignin und Cellulose in regenerierter Lignocellulose zurückgeführt. Aufgrund der Hydrophilie der Cellulose konnte auf dem LCPT@CF eine hydratisierte Schicht gebildet werden, die den Durchtritt von Wasser durch die Membran ermöglichte und den Durchtritt von Öl verhinderte, wodurch der Zweck der Demulgierung erreicht wurde. In der Zwischenzeit kann regeneriertes Lignin Mikro-/Nanofasern aus Zellulose umhüllen und die wasserquellende Eigenschaft der Zellulose hemmen, um deren Bruch zu verhindern. Das regenerierte Lignin und die Mikro-/Nanofasern interagierten durch Wasserstoffbrückenbindungen miteinander und arbeiteten dabei unter Nutzung ihrer eigenen Eigenschaften zusammen, wodurch eine effiziente Öl-Wasser-Trennung erreicht wurde.

Auch die Wiederverwendbarkeit der Membranen ist im Hinblick auf die Anwendungen ein wichtiges Anliegen, weshalb mehrere Recyclingexperimente sowohl für LC@CF- als auch für LCPT@CF-Membranen durchgeführt wurden. Für die Recyclingexperimente wurde als Beispiel eine Olivenöl-in-Wasser-Emulsion ausgewählt, LC@CF- und LCPT@CF-Membranen wurden nach jeder Filtration mit destilliertem Wasser gewaschen und die Ergebnisse sind in Abb. 6a,b dargestellt. Die Trenneffizienz und der Fluss von LC@CF nahmen mit zunehmendem Trennzyklus allmählich ab. Nach 5 Zyklen verringerte sich die Trenneffizienz von LC@CF von 99,92 auf 87,41 % und der Membranfluss von LC@CF verringerte sich von 328,92 auf 127,32 L/m2 h·bar, was darauf hindeutet, dass die regenerierte Lignozelluloseschicht auf dem LC@CF Die Membranoberfläche wurde während der Filtration leicht zerstört und fiel ab. Im Gegensatz dazu blieb die Trenneffizienz von LCPT@CF nach fünf Zyklen bei 99,90 %. Es konnte gefolgert werden, dass das LCPT@CF aufgrund der Wechselwirkungen von PT-Komplexen und regenerierter Lignocellulose eine hervorragende Trennleistung von Emulsionen aufweist. Diese Wechselwirkungen stärkten die Bindung zwischen der regenerierten Lignozellulose und dem Baumwollgewebe weiter und verbesserten die Haltbarkeit und die gesamten mechanischen Eigenschaften des LCPT@CF.

Emulsionsfluss und Trenneffizienz von (a) LC@CF und (b) LCPT@CF für mehrfache Trennungen der Emulsionen. Emulsionsfluss und Trenneffizienz von (c) LC@CF und (d) LCPT@CF nach Ultraschallbehandlung für unterschiedliche Zeiten. (e) FRR, \(R_{r}\) und \(R_{ir}\) von LCPT@CF zur Trennung verschiedener Öl-in-Wasser-Emulsionen. (f) Fotos der LCPT@CF- und LC@CF-Membranen nach 10 Minuten Ultraschall.

Die Anti-Öl-Leistung von LCPT@CF wurde auch für verschiedene Arten von Öl-in-Wasser-Emulsionen untersucht. Wie in Abb. 6e gezeigt, hatte LCPT@CF für verschiedene eine hohe FRR (> 85 %), einen niedrigen \(R_{r}\) (< 30 %) und einen niedrigen \(R_{ir}\) (< 15 %). Öl-in-Wasser-Emulsionen nach fünf Zyklen. Die Ergebnisse zeigten, dass LCPT@CF aufgrund des Vorhandenseins einer großen Anzahl von Hydroxylgruppen auf der Oberfläche der regenerierten Lignozellulose eine gute Beständigkeit gegen Ölverschmutzungen aufwies, die eine feste Hydratationsschicht auf der Oberfläche der LCPT@CF-Membran bilden können.

Um die mechanische Leistung von LC@CF- und LCPT@CF-Membranen während der Öl-Wasser-Trennung zu ermitteln, wurden die Membranen 10 Minuten lang bei Umgebungstemperatur in ein Ultraschallwasserbad gelegt (Abb. 6f) und anschließend in LC@CF- und LCPT@CF-Membranen wurden zur Trennung der Emulsion verwendet. Wie in Abb. 6c, d dargestellt, nahm die Trenneffizienz von LC@CF mit zunehmender Ultraschallzeit ab und der Membranfluss war entgegengesetzt, was auf die Ablösung regenerierter Lignocellulose auf der LC@CF-Membranoberfläche nach der Ultraschallbehandlung zurückzuführen war . Im Gegensatz dazu änderten sich sowohl die Trenneffizienz als auch der Fluss von LCPT@CF offensichtlich nicht und die gesamte Trenneffizienz lag bei über 99,90 %.

Darüber hinaus wurde ein Vergleich der mechanischen Eigenschaften zwischen LCPT@CF und Original-Baumwollgewebe durchgeführt (Abb. S3). Die verbesserten mechanischen Eigenschaften von LCPT@CF waren hauptsächlich auf die Grenzflächenbindung zwischen regenerierter Lignozellulose und den PT-Komplexen mit Baumwollgewebe zurückzuführen. Das Lignin als natürlicher Klebstoff verstärkte die enge Verbindung zwischen Baumwollfasern, was die Zugfestigkeit der LCPT@CF-Membran verbesserte. Darüber hinaus verbesserten die hochviskosen PT-Komplexe die Gesamtintegrität der Membran, was zu einer deutlichen Erhöhung ihrer Bruchdehnung führte. Die geringe Menge an PVA auf der Oberfläche der LCPT@CF-Membran trug ebenfalls zu ihrer mechanischen Festigkeit bei. Darüber hinaus stärkte die Kombination von Lignozellulose und den PT-Komplexen über Wasserstoffbrückenbindungen die Gesamtintegrität der Membran weiter. Daher wurden die mechanischen Eigenschaften von LCPT@CF deutlich verbessert.

Während der Herstellung von LCPT@CF lag der Gehalt der regenerierten Lignozelluloselösung im Bereich von 15 bis 40 ml, und die Leistungen des LCPT@CF mit unterschiedlichem Gehalt an regenerierter Lignozellulose wurden untersucht. Wie in Abb. 7 gezeigt, konnte die Trenneffizienz von LCPT@CF mit der Erhöhung des Gehalts an regenerierter Lignocellulose gesteigert werden, sein Membranfluss nahm jedoch ab. Mit der Erhöhung des Gehalts an regenerierter Lignozellulose nahm die Dicke des LCPT@CF zu, was die Anzahl der Schichten in der mehrschichtigen Struktur der regenerierten Lignozellulose erhöhen und so die Trenneffizienz der Membran verbessern könnte. Und am bemerkenswertesten ist, dass die Trenneffizienz des LCPT@CF, das mit 15–20 ml der regenerierten Lignozelluloselösung hergestellt wurde, mit zunehmender Anzahl der Trennzyklen allmählich abnahm und sein Membranfluss allmählich zunahm, was auf die dünne Lignozellulose zurückgeführt wurde Schicht könnte leicht zerstört werden. Wenn der Lignozelluloselösungsgehalt im Bereich von 35–40 ml lag, überstieg die Trennleistung des LCPT@CF nach jedem Trennzyklus 99,95 %.

Emulsionsfluss und Trenneffizienz von LCPT@CF-Membranen mit unterschiedlichen Gehalten an regenerierter Lignozellulose.

Das Lichtabsorptionsvermögen ist ein Schlüsselfaktor im photothermischen Umwandlungsprozess. Abbildung 8a zeigte, dass die Absorption von LCPT@CF zwischen 200 und 2500 nm lag. Offensichtlich überlappte die Absorption von LCPT@CF fast vollständig mit dem Sonnenspektrum, was zeigte, dass Lignin ein ideales photothermisches Umwandlungsmaterial war. Die Lichtabsorptionsfähigkeit der Probe könnte auch durch die Änderungen der Oberflächentemperaturen und Temperaturverteilungen widergespiegelt werden, die in Abb. 8b und c dargestellt sind. Die Oberflächentemperaturen von reinem Wasser und CF stiegen innerhalb von 5 Minuten nur um 2,9 °C bzw. 6,5 °C. Dagegen stiegen die Oberflächentemperaturen von LCPT@CF schnell um 12,1 °C an, was auf die hervorragende thermische Reaktion von Lignin hinweist. LCPT@CF zeigte nach einer Stunde eine deutlich höhere Endoberflächentemperatur (41,3 °C) im Vergleich zu reinem Wasser (27,9 °C) bzw. CF (36,1 °C), was auf seine effiziente photothermische Umwandlungskapazität hinweist. Dies wird auf die inhärente π-π-Stapelung von Ligninmolekülen zurückgeführt, die den strahlungslosen Transfer erleichtert und die photothermische Umwandlung auslöst23,24. Insbesondere ist die einzigartige π-π-Stapelung von Lignin für den erheblichen Temperaturunterschied verantwortlich, was die bemerkenswerte Effizienz der Umwandlung von Solarenergie in Wärme von LCPT@CF weiter bestätigt.

(a) Lichtabsorptionsspektrum von LCPT@CF. (b) Oberflächentemperaturen von reinem Wasser, CF und LCPT@CF. (c) IR-Fotos von LCPT@CF. (d) Arbeitsmechanismus des SSG-Systems. (e) Massenänderungen von Wasser im Laufe der Zeit in der dunklen Umgebung und unter 1-Sonnen-Beleuchtung. (f) Verdampfungsraten und Wirkungsgrade von reinem Wasser, CF bzw. LCPT@CF.

Um die Verdampfungsleistung des Verdampfers umfassend zu bewerten, wurde die Massenänderung des Wassers über die Zeit mit einer elektronischen Waage überwacht. Der Funktionsmechanismus des SSG-Systems ist in Abb. 8d dargestellt. Unter einer Sonne betrugen die Verdunstungsraten von reinem Wasser und CF 0,42 kg m−2 h−1 bzw. 0,79 kg m−2 h−1 (Abb. 8e). Im Gegensatz dazu betrug die Verdunstungsrate von LCPT@CF 1,39 kg m−2 h−1, was 3,3-mal schneller war als die von reinem Wasser allein. Bemerkenswerterweise enthielten die Verdunstungsraten der Proben die intrinsischen Verdunstungsraten in Abwesenheit von Licht, die unter dunklen Bedingungen gemessen wurden. Die intrinsischen Verdunstungsraten von Wasser, CF und LCPT@CF betrugen 0,051, 0,069 bzw. 0,091 kg m−2 h−1. Die Verdampfungseffizienz wurde unter Verwendung von Gl. berechnet. (7). Wie in Abb. 8f dargestellt, konnte die Verdampfungseffizienz von LCPT@CF bis zu 84 % erreichen, was offensichtlich der von reinem Wasser (23,6 %) und CF (41,6 %) überlegen war.

Die effektive Verdunstungsleistung solarbetriebener Verdampfer ist ein entscheidender Faktor bei der Süßwasserproduktion, aber auch die Salztoleranz ist ein wichtiger Aspekt. Salzansammlungen auf der Oberfläche des Verdampfers können sich negativ auf die Dampfaustrittsrate und die Fähigkeit zur Absorption von Sonnenlicht auswirken, was zu einer verminderten photothermischen Umwandlung und Verdampfungsleistung führt. Daher ist die Salztoleranz ein entscheidender Faktor, der die Effizienz solarbetriebener Verdampfer erheblich beeinflussen kann.

Die Salzbeständigkeitsleistung des LCPT@CF wurde durch Verdampfen verschiedener Konzentrationen von Salzwasser untersucht. Bei einer weiteren Erhöhung der Solekonzentration auf 20 Gew.-% lag der entsprechende Wirkungsgrad immer noch über 80 % (Abb. 9a). Um die Stabilität von LCPT@CF in der praktischen Anwendung zu bewerten, wurde außerdem Meerwasser aus dem Ostchinesischen Meer in der Nähe der Stadt Zhoushan verwendet, um seine praktische Verdunstungsleistung zu messen. Abbildung 9b zeigte, dass der LCPT@CF während 20 Arbeitszyklen konstante Verdunstungsraten aufrechterhalten konnte. Die Hydrophobie von Lignin verhindert die Salzablagerung auf der Membranoberfläche, was im Einschub von Abb. 9b gezeigt wurde. Aufgrund des abgelagerten Lignins kann konzentriertes Salzwasser nicht an die Oberfläche des Baumwollgewebes gelangen und die Verdunstung erfolgt nur an den hydrophoben und hydrophilen Grenzflächen. Salzkristalle lösen sich in der hydrophilen Schicht und im Wasser auf, anstatt sich auf der hydrophoben Oberfläche anzusammeln (Abb. 9c). Der schnelle Wasseraustausch in der hydrophilen Schicht verhindert die Salzablagerung, was im Einschub in Abb. 9b bestätigt wurde. Daher zeigen diese Ergebnisse, dass die Hydrophobie von Lignin eine entscheidende Rolle bei der Verhinderung der Salzansammlung auf der Oberfläche der Membran und der Aufrechterhaltung ihrer Wirksamkeit bei der Verdunstung spielt46. Interessanterweise zeigte sich, dass die Konzentrationen der vier Hauptmetallionen, darunter Na+, Mg2+, K+, Ca2+, auf 1,72, 1,34, 0,47 bzw. 0,96 mg L−1 sanken (Abb. 9d), was den Anforderungen vollständig entsprach Trinkwasserstandards der Weltgesundheitsorganisation (WHO)47. Diese Ergebnisse zeigten, dass LCPT@CF über eine effiziente und praktische Fähigkeit zur Entsalzung verfügt.

(a) Verdunstungsraten und Wirkungsgrade von LCPT@CF in Salzwasser mit unterschiedlichen Salzkonzentrationen unter einer Sonneneinstrahlung. (b) Zyklusleistung von LCPT@CF in Meerwasser unter einmaliger Sonneneinstrahlung (der Einschub zeigt das Foto von LCPT@CF vor und nach 20 Zyklen). (c) Schematische Darstellung des Transportweges von Salzionen. (d) Konzentrationen von Na+, K+, Mg2+, Ca2+ in Meerwasser und verdampftem Wasser.

Die biologisch abbaubaren Eigenschaften von LCPT@CF wurden unter natürlichen Bodenvergrabungsbedingungen untersucht. Zum Vergleich wurden LCPT@CF- und Polyvinylidenfluorid (PVDF)-Membranen in einer Tiefe von 10 cm im Boden vergraben und ihre Morphologien hinsichtlich der Abbaubarkeit im Laufe der Zeit überwacht (Abb. 10a – d). Mikroorganismen können Makromoleküle aus Cellulose und Lignin in der LCPT@CF-Membran direkt verdauen. Somit wurde die regenerierte Lignozellulose nach 3 Monaten schrittweise durch Mikroorganismen abgebaut. Darüber hinaus können PVA und TA von Mikroorganismen als Kohlenstoff- und Energiequelle genutzt werden48. Daher belastet LCPT@CF die Umwelt während des Abbauprozesses nicht. Zufriedenstellenderweise wurde das LCPT@CF nach 3 Monaten im Boden vollständig durch Mikroorganismen abgebaut. Die Abbauprodukte von LCPT@CF können von Bäumen absorbiert werden und bilden so einen geschlossenen Kreislauf (Abb. 10e). Allerdings behielt die PVDF-Membran ihre ursprüngliche Form bei, ohne dass sich im gleichen Zustand etwas veränderte. Folglich konnten wir auf die Abbaubarkeit und Umweltfreundlichkeit des LCPT@CF schließen.

(a–d) Abbauexperimente von PVDF- und LCPT@CF-Membranen unter natürlichen Bodenvergrabungsbedingungen. (e) Schematische Darstellung des geschlossenen Kreislaufs von LCPT@CF.

Zusammenfassend haben wir eine einfache und wirtschaftliche Methode zur Herstellung einer grünen multifunktionalen Membran für die Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung durch In-situ-Regeneration von Lignocellulose demonstriert. Die regenerierte Lignozellulose wurde durch PT-Komplexe mit Baumwolle verbunden, die vollständig zur Wasserreinigung genutzt werden konnte. Die Ergebnisse bestätigten, dass LCPT@CF eine hervorragende Trenneffizienz (99,90 %) und einen angemessenen Membranfluss (313 l/m2 h·bar) für Öl-in-Wasser-Emulsionen sowie hervorragende Antifouling-Eigenschaften und Umweltfreundlichkeit aufweist. Mittlerweile könnte der LCPT@CF eine Vielzahl von Öl-in-Wasser-Emulsionen trennen. Darüber hinaus beträgt der Wirkungsgrad der solaren Dampferzeugung von LCPT@CF 84 % und die Verdunstungsrate beträgt 1,39 kg m−2 h−1 bei einer Sonneneinstrahlung. Daher erweiterte die Herstellung einer multifunktionalen Membran aus LCPT@CF durch regenerierte Lignozellulose nicht nur die Nutzung von Lignin, sondern lieferte auch eine neue Lösung für die Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung. Darüber hinaus waren die Originalmaterialien für die Herstellung von LCPT@CF hervorragend umweltfreundlich und konnten im natürlichen Zustand innerhalb von 3 Monaten von natürlichen Mikroorganismen abgebaut werden. Daher zeigte das umweltfreundliche und schadstofffreie LCPT@CF eine potenzielle Anwendung bei der Behandlung der Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung, und diese Studie lieferte einen neuen Weg zur Herstellung grüner, stabiler und biologisch abbaubarer multifunktionaler Membranen für die Öl-Wasser-Trennung und Meerwasserentsalzung .

Die Daten sind auf begründete Anfrage beim entsprechenden Autor erhältlich.

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Diese Arbeit wurde von der Zhejiang Provincial Natural Science Foundation of China (Nr. LY23D060004), der Foundation of Jiangsu University (Nr. 21JDG048), dem National Administry Committee Program on Teaching Research and Practice of Power and Energy Engineering Majors in Higher Education ( Nr. NDJZW2021Z-45), das Forschungsprojekt der Jiangsu-Universität zur Lehrreform der Hochschulbildung (Nr. 2021JGZZ011).

Zhi Han

Aktuelle Adresse: School of Energy and Power Engineering, Jiangsu University, Zhenjiang, 212013, China

School of Naval Architecture and Maritime, Zhejiang Ocean University, Zhoushan, 316022, China

Jiangyi Li, Junkai Gao, Jiangyu Fang, Tian Ling, Mengsheng Xia, Xue Cao und Yan Chen

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JL: Konzeptualisierung, Untersuchung, Methodik, Validierung, Schreiben – Originalentwurf, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. JG: Konzeptualisierung, Supervision, Schreiben – Überprüfung und Bearbeitung. JF: Methodik, Schreiben – Originalentwurf. TL: Visualisieren, Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. MX: Schreiben – Überprüfen und Bearbeiten. XC: Schreiben – Originalentwurf. ZH: Konzeptualisierung, Methodik. YC: Ressourcen, Methodik, Projektverwaltung, Überwachung, Finanzierungseinwerbung.

Korrespondenz mit Zhi Han oder Yan Chen.

Die Autoren geben an, dass keine Interessenkonflikte bestehen.

Springer Nature bleibt neutral hinsichtlich der Zuständigkeitsansprüche in veröffentlichten Karten und institutionellen Zugehörigkeiten.

Zusatzvideo 1.

Zusatzvideo 2.

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Nachdrucke und Genehmigungen

Li, J., Gao, J., Fang, J. et al. Umweltfreundliches, mit Lignozellulose funktionalisiertes Baumwollgewebe zur Herstellung einer multifunktionalen, abbaubaren Membran für eine effiziente Öl-Wasser-Trennung und solare Meerwasserentsalzung. Sci Rep 13, 5251 (2023). https://doi.org/10.1038/s41598-023-32566-9

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Eingegangen: 24. Dezember 2022

Angenommen: 29. März 2023

Veröffentlicht: 31. März 2023

DOI: https://doi.org/10.1038/s41598-023-32566-9

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